Настоящее изобретение относится к материалу, содержащему соединение формулы Pr( _1-x-y) Ln _y Ce _x X ₃ , где Ln выбирается из элементов или смесей по меньшей мере двух элементов из группы La, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Y; X выбирается из галогенидов или смесей по меньшей мере двух галогенидов из группы Сl, Br, I; х более 0,0005 и менее чем 1; y равен от 0 до менее чем 1 и (х+у) менее чем 1; и к его использованию в качестве детектора сцинтилляций, например, в PET сканере с возможностью регистрации времени пролета.

[0001] Сцинтилляционный материал, содержащий соединение формулы Pr(1-x-y)LnyCexX3,

[0002] Сцинтилляционный материал по предыдущему пункту, где у меньше чем (1-х)/2.

[0003] Сцинтилляционный материал по любому из предыдущих пунктов, где х больше 0,005.

[0004] Сцинтилляционный материал по предыдущему пункту, где х меньше чем 0,4.

[0005] Сцинтилляционный материал по любому из предыдущих пунктов, где у меньше чем 0,9.

[0006] Сцинтилляционный материал по любому из предыдущих пунктов, где он состоит, по существу, из соединения формулы Pr(1-x-y)LnyCexX3.

[0007] Сцинтилляционный материал по любому из предыдущих пунктов, где он состоит из соединения формулы Pr(1-x-y)LnyCexX3.

[0008] Сцинтилляционный материал по любому из предыдущих пунктов, где у равен 0.

[0009] Сцинтилляционный материал по любому из предыдущих пунктов, где X представляет собой Br.

[0010] Сцинтилляционный материал по любому из предыдущих пп.1-8, где X представляет собой I (йод) или смесь галогенидов, содержащих 50 мол.% или более галогенида I, и Ln выбирается из группы:La, Nd или из смеси их обоих.

[0011] Материал по любому из предыдущих пп.1-8, где X содержит менее чем 50 мол.% I (йода).

[0012] Сцинтилляционный материал по любому из предыдущих пунктов, где он находится в форме монокристалла.

[0013] Сцинтилляционный материал по предыдущему пункту, где объем монокристалла составляет по меньшей мере 10 мм3.

[0014] Сцинтилляционный материал по любому из пп.1-11, где он находится в форме порошка.

[0015] Сцинтилляционный материал по предыдущему пункту, где он является либо уплотненным, либо спеченным, либо смешанным со связующим.

[0016] Детектор сцинтилляций, содержащий сцинтилляционный материал по любому из предыдущих пунктов.

[0017] PET сканер, содержащий детектор сцинтилляций по предыдущему пункту.

[0018] PET сканер по предыдущему пункту, обладающий способностью измерять время пролета.

[0019] Применение сцинтилляционного материала по любому из пп.1-15 при детектировании γ- и/или рентгеновского излучения и/или космических лучей.

[0020] Применение по п.19, при скоростях счета более чем 100 kcps.

Настоящее изобретение относится к новым сцинтилляционным материалам, в частности, в форме монокристаллов, к способу получения их в виде монокристаллов и к их использованию для детектирования и/или идентификации рентгеновского излучения и/или γ-излучения.

Сцинтилляционные материалы используются в основном для детектирования γ-излучения, рентгеновского излучения, космических лучей и частиц или электромагнитных волн низких энергий, до 1 кэВ или ниже, обозначаемых ниже в целом как "излучение".

Механизмы сцинтилляции основываются на ряде физических принципов, которые в основном преобразуют высокую энергию, поступающих фотонов или частиц в свет, который находится в видимом диапазоне или в разумной близости от него, так что он может детектироваться с помощью стандартных фотодетекторов. Особый интерес представляют собой монокристаллические формы сцинтилляторов, т.е. куски, которые в масштабе использования состоят из одного (самое большее из нескольких) кристалла. Конфигурация монокристалла (монокристаллическая) делает возможным более легкое извлечение испускаемого света на больших размерах по толщине благодаря внутренней диффузии через границы зерен, гетерогенности и другим дефектам, которые имеют тенденцию к присутствию в поликристаллических материалах. Кристаллическая структура (в атомном смысле) является необходимой, поскольку она определяет механизмы сцинтилляции: стеклообразное, аморфное состояние материи, вероятно, дает другие свойства сцинтилляции. Извлеченный свет затем собирают с помощью различных устройств, хорошо известных специалисту в данной области, подобных вакуумным фотоумножителям, фотодиодам и т.п. Другая конфигурация заключается в сохранении по-прежнему кристаллической структуры материала и использовании его в форме порошка, либо компактированного, либо спеченного, либо смешанного со связующим, таким образом, который по-прежнему делает возможным извлечение света. Обычно эти конфигурации являются слишком мутными, при толщине более нескольких миллиметров, при толщине, которая может быть недостаточной для остановки достаточного количества поступающих частиц или фотонов. В целом, где это возможно и экономически эффективно, монокристаллы являются предпочтительными.

Детектирование излучения представляет интерес главным образом в применениях в ядерной медицине, фундаментальной физике, в промышленных датчиках, сканерах для багажа, при исследовании нефтяных скважин и т.п. В этих применениях часто является желательным различать при высокой скорости счета различные виды излучения, которые могут также достигать детектора, и детектор сцинтилляций должен быть способен производить различные сигналы люминесценции в зависимости от типа излучения (см. G.F. Knoll, Radiation Detection and Measurements (John Wiley &Sons, New York, 2000)).

Несколько критериев требуются, чтобы составить хороший детектор рентгеновского излучения или γ-излучения.

Способом, хорошо известным специалистам в данной области, строится спектр энергий сцинтиллятора при поступающем излучении, при этом события представляются на гистограмме (с энергиями по оси x, количеством отсчетов по оси у). В протоколе получения данных определяются "каналы" для сбора сигнала в конкретном диапазоне энергий.

Хорошее разрешение по (низким) энергиям является необходимым для хорошей идентификации пика энергии поступающего излучения. Разрешение по энергиям обычно определяется для данного детектора при данной энергии как полная ширина на высоте пика, половинной от максимальной, рассматриваемого на спектре энергий, деленная на энергию центроида пика (см. G.F Knoll, "Radiation Detection and Measurement", John Wiley &Sons, Inc, 2 ^nd edition, p. 114).

Другой очень важный параметр представляет собой временную константу затухания, которая описывается, в частности, W.W Moses (Nucl. Instr. and Meth. A336 (1993), 253). Быстрые времена затухания делают возможными быстрые анализы. Как правило, временной спектр собранного сигнала от сцинтиллятора под излучением может подгоняться с помощью суммы экспонент, характеризуемых, каждая, временной константой затухания. Качество сцинтиллятора определяется в основном вкладом самого быстрого компонента испускания. Это представляет собой число, которое авторы сообщают далее в тексте.

Семейство широко используемых известных сцинтилляционных кристаллов представляет собой тип йодида натрия, легированного таллием Tl:NaI. Это сцинтилляционный материал, открытый в 1948 году Robert Hofstadter и который образует основу современных сцинтилляторов, по-прежнему остается преобладающим материалом в этой области, несмотря на почти 60 лет исследований других материалов. Однако эти кристаллы имеют затухание сцинтилляции, которое не является очень быстрым.

Одно из семейства сцинтилляционных кристаллов, которое подвергается значительному развитию, представляет собой тип германата висмута (BGO). Кристаллы семейства BGO имеют высокие временные константы затухания, которые ограничивают использование этих кристаллов низкими скоростями счета.

Недавно сцинтилляционные материалы были описаны О. Guillot-Noel et al. ("Optical and scintillation properties of cerium-doped LaCl ₃ , LuBr ₃ и LuCl ₃ " in Journal of Luminescence 85 (1999) 21-35). Это статья описывает сцинтилляционные свойства соединений, легированных церием, таких как LaCl ₃ , легированный 0,57 мол.% Се; LuBr ₃ , легированный 0,021 мол.%, 0,46 мол.% и 0,76 мол.% Се; LuCl ₃ , легированный 0,45 мол.% Се. Эти сцинтилляционные материалы имеют очень пригодные для использования разрешения по энергии, порядка 7%, и временные константы затухания быстрого компонента сцинтилляции, которые являются умеренно низкими, в частности, в пределах между 25 и 50 нс. Однако интенсивность быстрого компонента этих материалов является низкой, конкретно, порядка от 1000 до 2000 фотонов на 1 МэВ, это означает, что они не могут использоваться как компонент высокопроизводительного детектора.

Настоящее изобретение относится к новому материалу, содержащему галогенид празеодима и галогенид церия, показывающему замечательно низкое время затухания (часто записываемое как τ). Материал по настоящему изобретению содержит соединение формулы

Pr(1-x-y)LnyCexX3,

где Ln выбирается из La, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Y или из смеси по меньшей мере двух из них (La, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Y);

x больше 0,0005 и меньше чем 1;

х предпочтительно больше чем 0,005;

х предпочтительно меньше чем 0,9 (меньше чем 90 мол.%), предпочтительно меньше чем 0,4;

X выбирается из галогенидов Cl, Br, I или из смесей по меньшей мере двух галогенидов из группы Cl, Br, I;

у может быть равен 0 и находится в пределах от 0 до менее чем 1, предпочтительно до 0,9 и предпочтительно меньше чем (1-х)/2;

(х+у) меньше чем 1.

Предпочтительно, если X представляет собой I (йод) или смесь галогенидов, содержащую 50 мол.% или более галогенида I, Ln выбирается из группы La, Nd или из смеси их обоих.

Предпочтительно, если X содержит меньше чем 50 мол.% галогенида I (йода), Ln выбирается из группы La, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Y или из смеси по меньшей мере двух из них.

Более конкретно настоящее изобретение относится к материалу, состоящему в основном из соединения формулы Pr _(1-x-y) Ln _y Ce _x X ₃ , а более конкретно - к материалу, состоящему из соединения формулы Pr _(1-x-y) Ln _y Ce _x X ₃ .

Более конкретно, рассматривается соединение Pr _(1-x) Ln _y Ce _x X ₃ (где x и X имеют такое же обозначение, как описано выше, и y равен 0). В частности, предпочтительным является соединение Pr _(1-x) Ln _y Ce _x Br ₃ (где х имеет такое же обозначение, как описано выше, и у равен 0).

Значение х представляет собой молярный уровень замещения Pr церием, в дальнейшем именуемый "содержание церия". Значение х больше чем 0,0005, но можно также сказать, что х больше чем 0,05 мол.%. Оба словесных выражения являются эквивалентными. В качестве примера, если х равен 0,05 и у равен 0, рассматриваемое соединение может быть записано как PrBr ₃ :5%Се. Такое словесное выражение хорошо известно специалистам в данной области.

Значение у представляет собой молярный уровень замещения Pr Ln.

Неорганический сцинтилляционный материал в соответствии с настоящим изобретением, по существу, состоит из Pr _(1-x) Ln _y Ce _x X ₃ и может также содержать примеси, обычные в области настоящего изобретения. Как правило, обычные примеси представляют собой примеси, поступающие из сырого материала, содержание которых, в частности, меньше чем 1 мол.% или даже меньше чем 0,1 мол.% (в случае солюбилизированных примесей). В случае нежелательных фаз объемный процент этих нежелательных фаз, в частности, меньше чем 1%.

Сцинтилляционный материал по настоящему изобретению может изготавливаться в форме монокристалла. В этом случае его объем, как правило, равен по меньшей мере 10 мм ³ . Материал также может использоваться в форме порошка (в поликристаллической форме), возможно, либо уплотненного, либо спеченного, либо смешанного со связующим.

Соединения в примерах выращивают как монокристаллы посредством вертикального метода Бриджмена. Поскольку соединения являются гигроскопичными, эксперименты осуществляют на образцах, герметизированных в кварцевых ампулах. Могут использоваться и другие технологии роста кристаллов, известные специалисту в области, такие как метод Чохральского или Киропулоса, при условии, что материал является в разумной степени защищенным от взаимодействия с водой и кислородом. Образцы монокристаллов в примерах имеют объем примерно 10 мм ³ .

Свойства PrBr ₃ :Се ³⁺ приводятся в табл. 1 вместе со свойствами сцинтилляторов, уже известных в области детектирования γ-лучей.

Таблица 1

Сравнительные свойства PrBr3:Се3+ и других сцинтилляторов γ-излучения

В табл. 1 используются следующие сокращения:

LY = световой выход;

R = разрешение по энергии;

τ = время затухания;

λ _em = длина волны главного пика испускания света;

5% Се означает, что х=0,05 в общей формуле, которая на самом деле представляет собой Pr _0,95 Се _0,05 Br ₃ .

Спектры времен затухания сцинтилляций PrBr ₃ : 5% Се ³⁺ и PrBr ₃ : 20% Се ³⁺ , зарегистрированные при комнатной температуре, при возбуждении γ-излучением 137Cs с использованием методик счета отдельных фотонов показаны на фиг. 1. На этой фигуре можно увидеть кривые затухания сцинтилляций при комнатной температуре (а) PrBr ₃ : 5% Се ³⁺ и (b) PrBr ₃ : 20% Се ³⁺ . Эти спектры регистрируют с использованием методики счета отдельных фотонов. Сплошные линии данных представляют собой подгонки отдельными экспонентами. Для сравнения на графике также представлен спектр затухания сцинтилляций LaBr ₃ : 5% Се ³⁺ .

Быстрый компонент, о котором сообщается для PrBr ₃ , легированного 5 мол.% церия, представляет собой 90% испускаемого света, очень высокое значение, которое увеличивает преимущество сцинтилляционного материала по сравнению с другими детекторами γ-излучения по отношению к его быстрому компоненту.

Фиг. 2 показывает амплитудный спектр импульсов излучения от источника ¹³⁷ Cs, регистрируемый с помощью (а) PrBr ₃ : 5% Се ³⁺ и (b) PrBr ₃ : 20% Се ³⁺ для γ-излучения 662 кэВ.

Специалисту в данной области известно, что сцинтилляционные свойства кристалла тесно связаны с его структурой (известной как "пространственная группа"). Специалисту в данной области также известно, что кристаллы, имеющие одинаковую пространственную группу, могут легко смешиваться и образовывать кристаллический твердый раствор. Пространственная группа PrCl ₃ и PrBr ₃ представляет собой Р6 ₃ /m. Это та же пространственная группа, что и для LaX ₃ , CeX ₃ , NdX ₃ , SmX ₃ , EuX ₃ и GdX ₃ , с X: Cl или Br, или для смеси их обоих. Пространственная группа PrI ₃ представляет собой Cmcm. Это та же пространственная группа, что и для LaI ₃ , CeI ₃ , NdI ₃ .

Показано, в частности, что материалы по настоящему изобретению составляют представляющие интерес γ-детекторы, менее яркие, чем LaBr ₃ : Ce, известный в области γ-детектирования, с худшим разрешением по энергии, но с гораздо более быстрым затуханием. По существу, фигуры разрешения по энергии, приводимые для образцов по настоящему изобретению, не составляют фундаментального ограничения для заявляемых композиций. Для специалиста в данной области хорошо известно, что разрешение по энергии может быть улучшено с помощью кристаллов с хорошей кристалличностью и гомогенностью. Гомогенность содержания Се, низкие уровни включений и дефектов являются предпочтительными. Такие кристаллы могут быть получены, например, в хорошо контролируемых печах, при адекватном выборе тепловых условий, градиентов температуры на границе раздела твердое тело/жидкость и петли обратной связи для скорости роста, как хорошо известно специалисту в области получения гомогенных кристаллов.

Такое очень быстрое затухание представляет особенный интерес для применений с высокой скоростью счета, где количество поступающих фотонов, которые должны детектироваться, является особенно высоким, выше 100 килоотсчетов в секунду (kcps) или даже выше 1 Mcps (мегаотсчетов в секунду). Это представляет особенный интерес, но не только, при спектроскопических анализах (где образец преднамеренно бомбардируется интенсивным потоком рентгеновского излучения) или в сканерах PET (позитронной эмиссионной томографии). Сканеры PET с возможностью измерения времени пролета, которые требуют исключительно быстрых временных свойств, могли бы преимущественно использовать продукт по настоящему изобретению.

Таким образом, настоящее изобретение относится также к детектору сцинтилляций (сцинтиллятору), содержащему материал по настоящему изобретению.

Настоящее изобретение описывается также в дальнейшем изложении, представленном как главы 1-5.

1. Введение.

Сцинтилляторы на тригалогенидах лантанидов, легированных Се ³⁺ (REX ₃ : Ce ³⁺ , где RE=La, Gd, Lu, Y и X=F, Cl, Br, I), исследовались в последние годы в поисках лучших сцинтилляторов. LaCl ₃ : Се ³⁺ , LaBr ₃ : Ce ³⁺ , и LuI ₃ : Се ³⁺ имеют превосходные сцинтилляционные свойства, включая высокий световой выход, хорошее разрешение по энергии и быстрое время затухания [1-4]. Несмотря на эти достижения, по-прежнему имеется задача поиска лучшего сцинтиллятора.

Наряду с Се ³⁺ , имеются также попытки введения Pr ³⁺ в качестве активатора в соединение [5]. Теоретически испускание 5d →4f в Pr ³⁺ должно быть в 2-3 раза быстрее, чем в Се ³⁺ , из-за более высокой энергии испускания 5d →4f Pr ³⁺ по сравнению с Се ³⁺ [6]. К сожалению, разработка LaBr ₃ :Pr ³⁺ , как нового быстрого сцинтиллятора, не была успешной. Она не показала ожидаемого испускания 5d →4f; вместо этого наблюдается медленное испускание 4f →4f. Перенос заряда из валентной зоны к Pr ³⁺ осуществляется при энергии ниже энергии испускания 5d →4f, и это гасит испускание Се ³⁺ .

В этой работе авторы сообщают о сцинтилляционных свойствах PrBr ₃ : Се ³⁺ . Его световые выходы, 16000 и 21000 фотонов/МэВ, в 4 раза меньше чем у LaBr ₃ : Ce ³⁺ . С другой стороны, время затухания испускания Се ³⁺ 5,6 нс при комнатной температуре у PrBr ₃ : Се ³⁺ в три раза быстрее, чем у LaBr ₃ : Ce ³⁺ . Спектроскопия PrBr ₃ : Се ³⁺ также представлена.

2. Экспериментальные процедуры.

Относительно малые (5 ×3 ×2 мм ³ ) монокристаллы PrBr ₃ : 5% Се ³⁺ и PrBr ₃ : 20% Се ³⁺ вырезают из исходных кристаллических буль, выращенных из порошка PrBr ₃ и CeBr ₃ с помощью метода Бриджмена. Исходные материалы получают из Pr ₂ O ₃ (Heraeus, 99,999%), NH ₄ Br (Merck, > 99,9%) и HBr (47% Merck, проанализ) посредством аммоний-галогенидного способа [8,9]. PrBr ₃ кристаллизуется в структуру типа UCl ₃ с пространственной группой Р6 ₃ /m (no. 176) [10]. На основе его структуры и параметров решетки PrBr ₃ имеет вычисленную плотность ρ τ 5,27 г/см ³ и эффективное атомное число Z _eff 48,27. Детали относительно экспериментальных параметров можно найти в ссылке [4].

3. Результаты и обсуждения.

Возбуждаемые рентгеновским излучением спектры испускания PrBr ₃ : 5% Се ³⁺ и PrBr ₃ : 20% Се ³⁺ , регистрируемые при комнатной температуре, показаны на фиг. 3. Каждый спектр корректируется на пропускание системы и нормируется таким образом, что интеграл по всем длинам волн равен абсолютному световому выходу в фотоны/МэВ, как получено из амплитудных спектров импульсов, регистрируемым при времени формирования 10 мкс.

В спектрах преобладают две главных перекрывающихся полосы с пиками на 365 и 395 нм из-за испускания Се ³⁺ . Положение этого испускания Се ³⁺ сходно с LaBr ₃ : Ce ³⁺ [11]. Когда концентрация Се ³⁺ увеличивается, среднее испускание Се ³⁺ слегка сдвигается в сторону более длинных длин волн и интенсивность полосы Се ³⁺ увеличивается. Интенсивность линий 4f ² →4f ² для Pr ³⁺ , расположенных между 500 и 750 нм, гораздо слабее по сравнению с испусканием Се ³⁺ . Эти линии в спектре испускания PrBr ₃ : 5% Се ³⁺ перекрываются с линиями в спектре испускания PrBr ₃ : 20% Се ³⁺ .

Фиг. 4 показывает амплитудные спектры импульсов излучения от источника ¹³⁷ Cs, регистрируемые с помощью PrBr ₃ : 5% Се ³⁺ и PrBr ₃ : 20% Се ³⁺ . Сателлитные пики, сопровождающие фотопик при более низкой энергии, благодаря уходу характеристик κ α, κ β рентгеновского излучения Pr, в спектрах не наблюдаются.

Световой выход и разрешения по энергии, полученные из амплитудных спектров импульсов, измеренных с помощью Hamamatsu R1791 РМТ, представлены в табл. 2. Самый высокий световой выход получен для PrBr ₃ : 20% Се ³⁺ .

Таблица 1

Световой выход и разрешение по энергии, полученные из амплитудных спектров импульсов PrBr3: 5% Се3+ и PrBr3: 20% Се3+ при возбуждении γ-излучением 662 кэВ, измеренные с помощью Hamamatsu R1791 РМТ, с использованием времени формирования 0,5, 3 и 10 мкс

Спектры времени затухания сцинтилляций PrBr ₃ : 5% Се ³⁺ и PrBr ₃ : 20% Се ³⁺ , регистрируемые при комнатной температуре, при возбуждении γ-излучением ¹³⁷ Cs, с использованием методики счета отдельных фотонов, показаны на фиг. 5. Медленные компоненты на кривых затухания не наблюдаются. Спектры времени затухания PrBr ₃ : 5% Се ³⁺ и PrBr ₃ : 20% Се ³⁺ подгоняются с помощью отдельной экспоненты со временем затухания 10 ±1 нс. Это время затухания быстрее, чем время затухания сцинтилляций LaBr ₃ : 5% Се ³⁺ (~16 нс), сообщаемое ранее Bizarri et al. [12].

Спектры возбуждения и испускания PrBr ₃ : 5% Се ³⁺ показаны на фиг. 6. Спектр возбуждения, отслеживающий испускание Се ³⁺ на 380 нм, регистрируемый при 10 К, показывает несколько полос. Пять полос на 277, 288, 299, 312 и 328 нм приписываются переходам 4f →5d Ce ³⁺ . Эти полосы имеют такое же положение, как и для LaBr ₃ : Ce ³⁺ [7]. Полоса низкой интенсивности на 240 нм наблюдалась ранее в LaBr ₃ : Pr ³⁺ и приписывалась полосе переноса заряда (СТ) от Br ^- к Pr ³⁺ [7]. Спектр испускания, возбуждаемый на полосе СТ Pr ³⁺ на 240 нм, демонстрирует линии дублетного испускания 5d →Ce ³⁺ [ ² F _5/2 , ² F _7/2 ] и перехода 4f ² →4f ² Pr ³⁺ . Присутствие дублетного испускания Се ³⁺ , когда оно возбуждается на полосе СТ Pr ³⁺ , показывает, что перенос энергии к Се ³⁺ включает в себя Pr ²⁺ как промежуточное состояние. Линии перехода 4f →4f ² Pr ³⁺ происходят из состояния ³ Р ₀ . Отсутствие переходов из состояния ³ P ₁ , вероятно, вызывается обменом энергии с соседним ионом Pr ³⁺ [13].

Фиг. 7 показывает спектры времен затухания для испускания Се ³⁺ на 366 нм для PrBr ₃ : 5% Се ³⁺ при возбуждении в полосе СТ Pr ³⁺ на 250 нм и при возбуждении перехода 4f →5d Ce ³⁺ на 300 нм, регистрируемые при 10 К и при комнатной температуре.

Спектры времен затухания подгоняются с помощью отдельной экспоненты. Времена затухания испускания Се ³⁺ , возбуждаемого на 300 нм, регистрируемые при 10 К и при комнатной температуре соответственно равны 10,0 ±1,0 и 5,6 ±0,6 нс (см. фиг. 7а). Это показывает, что испускание Се ³⁺ гасится при комнатной температуре. Времена затухания испускания Се ³⁺ , оптически возбуждаемые через полосу СТ Pr ³⁺ на 250 нм, регистрируемые при 10 К и комнатной температуре, соответственно равны 11,1 ±1,1 и 6,0 ±0,6 нс (см. фиг. 7b). Эти времена затухания сходны с характеристикой времени жизни возбужденного состояния Се ³⁺ и, следовательно, рассмотренный выше перенос энергии к Се ³⁺ являются очень быстрыми (~1 нс). Он соответствует примерно 90% вкладу светового выхода в пределах 0,5 мкс в общий световой выход. Однако время затухания испускания Се ³⁺ на 4-5 нс быстрее, чем время затухания сцинтилляций (см. фиг. 5). Процесс сцинтилляций, вероятно, объясняет разницу.

Фиг. 1: кривые затухания сцинтилляций при комнатной температуре (a) PrBr ₃ : 5% Ce ³⁺ и (b) PrBr ₃ : 20% Ce ³⁺ .

Фиг. 2: амплитудный спектр импульсов излучения от источника ¹³⁷ Cs, регистрируемый с помощью (a) PrBr ₃ : 5% Ce ³⁺ и (b) PrBr ₃ :20% Ce ³⁺ , для γ-излучения 662 кэВ.

Фиг. 3: спектры испускания, возбуждаемого рентгеновским излучением, регистрируемые при комнатной температуре, для PrBr ₃ : 5% Се ³⁺ и для PrBr ₃ : 20% Се ³⁺ . Ось у калибруется с использованием световых выходов, полученных из амплитудных спектров импульсов. Спектры, находящийся в диапазоне от 500 до 750 нм, увеличиваются в 20 раз, по сравнению с их реальной интенсивностью.

Фиг. 4: амплитудные спектры импульсов (а) PrBr ₃ : 5% Се ³⁺ и (b) PrBr ₃ : 20% Се ³⁺ для γ-излучения 662 кэВ. Спектры измеряют с помощью Hamamatsu R1791 РМТ.

Фиг. 5: кривые затухания сцинтилляций при комнатной температуре (а) PrBr ₃ : 5% Се ³⁺ и (b) PrBr ₃ : 20% Се ³⁺ . Эти спектры регистрируют с использованием методики счета отдельных фотонов. Сплошные линии данных представляют собой подгонку отдельными экспонентами. Для сравнения приводится также график спектра затухание сцинтилляций LaBr ₃ :5% Се ³⁺ , взятый из ссылки [12].

Фиг. 6: (а) спектр возбуждения PrBr ₃ : 5%Се ³⁺ , отслеживающий испускание на 380 нм при 10 K, и (b) спектр испускания в логарифмическом масштабе PrBr ₃ : 5%Се ³⁺ , возбуждаемого на 240 нм при комнатной температуре. В (а) используют подгонку с помощью пяти гауссовых кривых для определения пяти полос возбуждения 4f →5d Ce ³⁺ .

Фиг. 7: спектры времен затухания в логарифмическом масштабе испускания на 366 нм Се ³⁺ для PrBr ₃ : 5% Се ³⁺ , возбуждаемого с помощью (а) перехода 4f →5d Се ³⁺ на 300 нм и (b) полосы СТ Pr ³⁺ на 250 нм, регистрируемые при (i) 10 К и (ii) при комнатной температуре. Сплошные линии, показанные для данных, представляют собой подгонку отдельными экспонентами.

4. Выводы.

Авторы ввели новый сцинтиллятор, PrBr ₃ : Се ³⁺ , для детектирования γ-излучения. Зарегистрированы более низкий световой выход (~16000-21000 фотонов/МэВ) и более быстрое время затухания сцинтилляций (~10 нс), чем у LaBr ₃ : Ce ³⁺ . Предлагается быстрый перенос энергии, и времена затухания испускания Се ³⁺ , регистрируемые при 10 К и комнатной температуре, показывают, что испускание Се ³⁺ гасится при комнатной температуре.

5. Ссылки.

[1] О. Guillot-Noel, J.Т.М. de Haas, P. Dorenbos, C.W.E. van Eijk, K.W. Kramer, H.U. Gudel, Jounal of Luminescence, 85 (1999), 21.

[2] E.V.D. van Loef, P. Dorenbos, C.W.E. van Eijk, K.W. Kramer, H.U. Gudel, Appl. Phys. Lett. 79 (2001), 1573.11.

[3] K.S. Shah, J. Glodo, M. Klugerman, W. Higgins, T. Gupta, P. Wong, W.W. Moses, S.E. Derenzo, M.J. Weber, P. Dorenbos, IEEE Trans. Nucl. Sci. 51 (2004), 2302.

[4] M.D. Birowosuto, P. Dorenbos, C.W.E. van Eijk, K.W. Kramer, H.U. Gudel, IEEE Trans. Nucl. Sci. 52 (2005), 1114.

[5] P. Dorenbos, R. Visser, C.W.E. van Eijk, N.M. Khaidukov, M.V. Korzhik, IEEE Trans. Nucl. Sci. 40 (1993), 388.

[6] P. Dorenbos, Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A 486 (2002), 208.

[7] P. Dorenbos, E.V.D. van Loef, A.J.P. Vink, E. van der Kolk, С.W.E. Van Eijk, K.W. Kramer, H.U. Gudel, W.M. Higgins, K.S. Shah, Journal of Luminescence xx (200x), in publication.

[8] J. B. Reed, B.S. Hopkins, L.F. Audrieth, Inorg. Synth..1 (1936), 28.

[9] G. Meyer, Inorg. Synth. 25 (1989), 146

[10] B. Schmid, B. Halg, A. Furrer, W. Urland, R. Kremer, J. Appl. Phys. 61 (1987), 3426.

[11] E.V.D. van Loef, P. Dorenbos, С.W.E. van Eijk, K.W. Kramer, H.U. Gudel, Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A 486 (2002), 254.

[12] G. Bizarri, J.T.M. de Haas, P. Dorenbos, C.W.E. van Eijk, IEEE Trans. Nucl. Sci. xx (200x), in publication.

[13] K. R. German, A. Kiel, Phys. Rev. В 8 (1973), 1846.